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Pintura, escultura, textiles, cerámica y orfebrería convierten el Real Colegio de Doncellas Nobles en un espacio para el arte, para disfrutar y viajar siglos atrás. La iglesia es un museo de pinceladas, incluso de Doménikos Theotocópoulos, aunque hoy su ‘San Francisco en oración’ se conserva en la Sacristía Mayor de la Catedral Primada, una de las mejores pinacotecas en torno al maestro candiota, El Greco.
En los retablos laterales el visitante encontrará en la zona de la epístola un lienzo en el que se presenta a San Jerónimo penitente, mientras que en el retablo situado a la izquierda del altar, en la zona del evangelio, se presenta a Nuestra Señora de los Infantes. Este lienzo recoge la iconografía que también se conserva de esta advocación en el antiguo colegio y hoy Museo de Tapices de la Catedral, en la calle Bajada del Barco. La pintura de la capilla del antiguo Colegio Nuestra Señora de los Infantes responde a los pinceles de Luis de Velasco (1530—1606) y preside un retablo de Nicolás de Vergara (1540-1606).
Entre los lienzos que decoran la iglesia no falta una de las grandes devociones de la ciudad, la Virgen del Sagrario. La pintura representa a la patrona con el archiconocido manto de las perlas obra de José Benito Montalvo con el pectoral donado por el Cardenal Cisneros y su célebre topacio.
Otro de los lienzos representa al religioso dominico San Pedro de Verona, o mártir, en el momento en el que al atravesar el bosque de Barlassina, en las proximidades de Séveso, Pietro da Balsamo, llamado también Carino, le dio un golpe de podadera en la nuca y una puñalada en el pecho.
La pintura mural es otro de los atractivos del templo que hoy, tras varias décadas cerrado al público, abrirá sus puertas a toledanos y visitantes gracias al convenio rubricado por los patronos del edificio, Su Majestad el Rey de España -Patrimonio Nacional- y el arzobispo primado de España, monseñor Braulio Rodríguez Plaza.
En la bóveda se presenta una colección de 12 pinturas realizadas en 1890 por José Muriel Alcalá. Tres de ellas en la imagen superior. Están representados los Santos Arzobispos toledanos: San Eugenio I, San Eulogio, San Eugenio III, San Ildefonso y San Julián; así como Santa Leocadia y Santa Casilda, Santa Teresa de Jesús y Santa Marciana, la Virgen María y el Santo Niño de la Guardia.
Ya en el patio de este Real sitio, junto a los lienzos que pueblan sus paredes y la escalera trazada por Ventura Rodríguez, se conserva un mural de cerámica firmado por Ángel Pedraza. El ceramista toledano aplicó la técnica de la cuerda seca para representar a Cristo, en el centro, junto a dos de sus discípulos en un simulacro de última cena o eucaristía en el que sobresale la técnica del artista y la maestría del dibujo.
Por último, en la Sala Rectoral el visitante disfrutará de dos tapices flamencos conservados de manera extraordinaria y de una pintura de gran formato del cardenal Juan Martínez Silíceo, fundador del colegio en 1551.
Los tapices responden al barroco flamenco. Realizados en seda y lana a finales del siglo XVII representan escenas de la Biblia. Similares a los del Museo de Tapices y Textiles de la Catedral, en una de estas dos telas aparecen las tres edades del hombre representadas por Melchor, la vejez; Baltasar, la madurez; y Gaspar, la juventud.